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論文

菌類(キノコ)の放射性セシウム濃縮機構解明に向けた分子シミュレーション技術の研究開発; 量子化学計算によるキノコ色素分子の錯体形成におけるセシウム選択性の定量的評価

数納 広哉; 町田 昌彦

RIST News, (66), p.3 - 16, 2020/10

原子力発電所事故により環境中に放出され陸域に降着した放射性セシウムは、森林内において、地衣類や菌類等に蓄積・保持されることが知られている。特にキノコにおいては、その傘部分に放射性セシウムの濃縮が観察され、セシウムイオンは傘の色素分子と錯体を形成すると考えられている。本研究では、キノコ色素分子の代表例としてノルバジオンA分子に着目し、最新の量子化学計算手法を用いて、水溶液中でのアルカリ金属イオン錯体の分子構造と錯体形成におけるセシウムイオンに対する選択性(他のアルカリイオンとの錯体形成自由エネルギーの差)を評価した。その結果、アルカリ性の水溶液中で、ノルバジオンAはセシウムイオンと選択的に錯体を形成することが分かった。この計算結果は、キノコにおける放射性セシウム濃縮の謎を解く鍵になると考えられる。

報告書

アスファルトから浸出する可溶性有機成分に関する評価試験

加川 昭夫; 須黒 寿康; 福本 雅弘; 宮本 陽一; 中西 芳雄

PNC TN8410 94-078, 57 Pages, 1994/07

PNC-TN8410-94-078.pdf:1.08MB

有機系TRU廃棄体(マトリックスが有機物であるもの及び廃棄物中に有機物を含むもの)は地下深部へ処分した際、廃棄体から地下水中へ溶解した有機成分(以下、可溶性成分)とTRU元素等の長寿命核種が安定な錯体を形成して、TRU核種の溶解度を上げたり、核種移行速度が速まるおそれがある。このため、今回、東海事業所から発生する有期系TRU廃棄物の内、貯蔵量が多く今後も増加が考えられるアスファルト固化体を評価対象として、アスファルト中の可溶性成分の回収試験及びアスファルト中の可溶性成分の浸出試験及び金属イオン(ニッケル、ジルコニウム)との錯体生成試験を行った。可溶性成分のメタノール・クロロホルム混合溶媒による抽出を行った結果、溶出量はアスファルト40gに対して約1mg(35ppm)と微量であった。一方、水酸化ナトリウムによる抽出を行った結果、抽出物のFT-IRから有機金属錯体形成を生じる可能性のある有機配位子としてカルボン酸の吸収スペクトルを得た。また、FABによりこのカルボン酸の分子量を測定した結果、分子量は100$$sim$$900までのカルボキシル変性物であることがわかった。アスファルト+金属イオン(ニッケル、ジルコニウム)+イオン交換・蒸留水による363Kの浸出試験では浸出液中の全有機炭素量を測定した結果、アスファルトに対して約300$$sim$$400ミューgC/gと微量であった。さらに、浸出液中の有機金属錯体の確認として、金属錯体の代表的な抽出溶媒であるMIBK(メチルイソブチルケトン)の浸出試験で得られた浸出液を抽出したが、有機金属錯体は抽出されなかった。以上より、今回の評価試験の限りにおいては、アスファルトの可溶性成分量は少なく、処分の性能評価に影響する錯体生成も認められなかった。

論文

Separation of geometric isomers of metal $$beta$$-diketonates by supercritical fluid chromatography

K.E.Laintz*; 目黒 義弘; 磯 修一; 立川 圓造

J. High Resolut. Chromatogr., 16, p.372 - 375, 1993/06

https://doi.org/10.1002/jhrc.1240160608

超臨界流体クロマトグラフィーによるCr及びRhのTFA,TTA錯体の構造異性体分離を試みた。移動相としてアルコールをモディファイヤーとして添加した二酸化炭素超臨界流体を用いた。フェニル樹脂をカラム固定相として用いた時に、最も良好な異性体分離係数が得られた。また、TTA錯体と比べて、TFA錯体のほうがクロマトグラフ的挙動が優れていることがわかった。クロマトグラムのピーク面積から異性体濃度を求めた。

口頭

Metal complexes formed at the surface of aqueous solutions studied by sum frequency generation spectroscopy

日下 良二; Schnaars, K.; 渡邉 雅之

no journal, , 

金属元素が水相から有機相へ抽出されるメカニズムを解明することにとって、金属イオンと抽出剤(配位子)を溶かした水溶液の表面で形成した金属錯体の構造やその性質を明らかにすることは有用であることを最近我々は示した。本研究では、ランタノイドのジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)による溶媒抽出のメカニズムを解明するために、水溶液表面において形成したランタノイドとHDEHP錯体のP=O伸縮振動領域における振動スペクトルを振動和周波発生(VSFG)分光法によって観測し、水溶液表面のランタノイド-HDEHP錯体の構造を調べた。

口頭

ゲル電気泳動法を用いる泥炭由来フミン酸結合型アクチノイドイオンの分子量分布

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンの錯形成挙動の解明は重要である。本発表では、放射性金属イオンであるアクチノイド(An)イオンと泥炭土壌由来のHAに対して、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を適用し、HAと強く錯形成したAnイオンがHAのどの分子量帯に多く分布するかを調査することにより、種々のAnイオン(Th$$^{4+}$$, UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$, Pu$$^{4+}$$及びCm$$^{3+}$$)とHAとの錯形成挙動の違いについて考察した。その結果、Th$$^{4+}$$やCm$$^{3+}$$はモデル金属イオンとして用いたランタノイド(Ln)イオンであるNd$$^{3+}$$及びTb$$^{3+}$$と類似した錯形成挙動を示したが、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$及びPu$$^{4+}$$はLnイオンとは異なり、それぞれ特徴的な錯形成挙動を示すことがわかった。

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